太空漫游是人類探索宇宙邁出的關(guān)鍵一步，而在化學(xué)反應(yīng)中，漫游反應(yīng)作為一種特殊類型的反應(yīng)機(jī)理也廣受科學(xué)家的關(guān)注。
2月16日，《科學(xué)》在線發(fā)表了一項(xiàng)關(guān)于漫游反應(yīng)的重要研究進(jìn)展。利用大連相干光源，我國(guó)科研人員發(fā)現(xiàn)了首例分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應(yīng)通道。這表明，漫游反應(yīng)在化學(xué)反應(yīng)中普遍存在。
這項(xiàng)研究成果由中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所袁開(kāi)軍研究員、楊學(xué)明院士實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)聯(lián)合傅碧娜研究員、張東輝院士理論團(tuán)隊(duì)共同完成。
化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生如同“翻山越嶺”。分子和原子需要像“登山者”一樣攀登過(guò)能量壁壘這座“高山”，才能轉(zhuǎn)換為新的物質(zhì)。在傳統(tǒng)的化學(xué)反應(yīng)過(guò)渡態(tài)理論中，反應(yīng)主要沿著最小能量路徑進(jìn)行，就像“登山者”通常要找到最低的山脊線越過(guò)高山，以此消耗最少的能量。
在某些化學(xué)反應(yīng)中，分子可能會(huì)從山峰外圍“繞遠(yuǎn)”，從微觀的角度看，原子或者基團(tuán)不會(huì)立即從分子中斷開(kāi)，而是在分子附近“晃蕩”，忽遠(yuǎn)忽近，就像宇航員在太空“漫游”一樣，最終形成與傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)不同的產(chǎn)物，這就是漫游反應(yīng)。
21世紀(jì)初，科學(xué)家第一次發(fā)現(xiàn)漫游反應(yīng)。此后，針對(duì)漫游反應(yīng)機(jī)理的研究一直局限于分子的低電子態(tài)和基態(tài)產(chǎn)物。只有吸收了極紫外光的高能量光子，分子才可以到達(dá)高激發(fā)態(tài)。“過(guò)去許多年，由于高亮度、可調(diào)諧的極紫外光源非常缺乏，分子的高激發(fā)態(tài)很難制備。因此分子達(dá)到高激發(fā)態(tài)時(shí)是否存在漫游反應(yīng)，這個(gè)謎團(tuán)一直沒(méi)有解開(kāi)。”袁開(kāi)軍說(shuō)。
大連相干光源的出現(xiàn)，使這一難題迎刃而解。大連相干光源是我國(guó)第一臺(tái)極紫外自由電子激光，也是全球唯一運(yùn)行在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置。通過(guò)大連相干光源輸出高亮度、波長(zhǎng)可以調(diào)諧的極紫外光，可以激發(fā)任何分子到特定的高激發(fā)態(tài)。
袁開(kāi)軍研究員、楊學(xué)明院士團(tuán)隊(duì)從事分子光化學(xué)反應(yīng)研究多年，始終堅(jiān)信分子在高激發(fā)態(tài)存在漫游反應(yīng)。“在研制大連相干光源的時(shí)候，我們團(tuán)隊(duì)就提前自主布局了幾個(gè)重大科研方向，星際分子光化學(xué)就是其中之一。”袁開(kāi)軍說(shuō)，“可以說(shuō)，大連相干光源打開(kāi)了研究分子高激發(fā)態(tài)反應(yīng)機(jī)理研究的大門(mén)。”
研究團(tuán)隊(duì)利用大連相干光源制備了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子，并結(jié)合自主研制的高分辨率離子成像技術(shù)，探測(cè)了激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物的量子態(tài)分布。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，二氧化硫分子在133納米波段附近解離產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物呈現(xiàn)兩種振動(dòng)量子態(tài)分布。
隨后，傅碧娜研究員、張東輝院士團(tuán)隊(duì)利用自主發(fā)展的高激發(fā)態(tài)勢(shì)能面構(gòu)建方法和產(chǎn)物量子態(tài)分辨動(dòng)力學(xué)計(jì)算，精確重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)所觀測(cè)到的現(xiàn)象，揭示高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子可以通過(guò)漫游反應(yīng)產(chǎn)生高振動(dòng)態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物，而傳統(tǒng)的最小能量路徑只能產(chǎn)生低振動(dòng)態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物。
實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果一致！科研人員證實(shí)了高激發(fā)態(tài)漫游反應(yīng)通道的存在。“這意味著，漫游反應(yīng)在很多化學(xué)過(guò)程中普遍存在。”傅碧娜說(shuō)。
“通過(guò)這項(xiàng)研究，我們對(duì)以往化學(xué)反應(yīng)的理論產(chǎn)生了新的認(rèn)識(shí)，很多傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)理論無(wú)法解釋的現(xiàn)象都有可能用漫游反應(yīng)機(jī)理來(lái)解釋，這將進(jìn)一步提升人們對(duì)化學(xué)反應(yīng)本質(zhì)的理解。”楊學(xué)明說(shuō)，“每一次基礎(chǔ)研究的突破，都擴(kuò)展了人類認(rèn)知的邊界，擴(kuò)充了人類的知識(shí)儲(chǔ)備。”
太空漫游是人類探索宇宙邁出的關(guān)鍵一步，而在化學(xué)反應(yīng)中，漫游反應(yīng)作為一種特殊類型的反應(yīng)機(jī)理也廣受科學(xué)家的關(guān)注。
2月16日，《科學(xué)》在線發(fā)表了一項(xiàng)關(guān)于漫游反應(yīng)的重要研究進(jìn)展。利用大連相干光源，我國(guó)科研人員發(fā)現(xiàn)了首例分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應(yīng)通道。這表明，漫游反應(yīng)在化學(xué)反應(yīng)中普遍存在。
這項(xiàng)研究成果由中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所袁開(kāi)軍研究員、楊學(xué)明院士實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)聯(lián)合傅碧娜研究員、張東輝院士理論團(tuán)隊(duì)共同完成。
化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生如同“翻山越嶺”。分子和原子需要像“登山者”一樣攀登過(guò)能量壁壘這座“高山”，才能轉(zhuǎn)換為新的物質(zhì)。在傳統(tǒng)的化學(xué)反應(yīng)過(guò)渡態(tài)理論中，反應(yīng)主要沿著最小能量路徑進(jìn)行，就像“登山者”通常要找到最低的山脊線越過(guò)高山，以此消耗最少的能量。
在某些化學(xué)反應(yīng)中，分子可能會(huì)從山峰外圍“繞遠(yuǎn)”，從微觀的角度看，原子或者基團(tuán)不會(huì)立即從分子中斷開(kāi)，而是在分子附近“晃蕩”，忽遠(yuǎn)忽近，就像宇航員在太空“漫游”一樣，最終形成與傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)不同的產(chǎn)物，這就是漫游反應(yīng)。
21世紀(jì)初，科學(xué)家第一次發(fā)現(xiàn)漫游反應(yīng)。此后，針對(duì)漫游反應(yīng)機(jī)理的研究一直局限于分子的低電子態(tài)和基態(tài)產(chǎn)物。只有吸收了極紫外光的高能量光子，分子才可以到達(dá)高激發(fā)態(tài)。“過(guò)去許多年，由于高亮度、可調(diào)諧的極紫外光源非常缺乏，分子的高激發(fā)態(tài)很難制備。因此分子達(dá)到高激發(fā)態(tài)時(shí)是否存在漫游反應(yīng)，這個(gè)謎團(tuán)一直沒(méi)有解開(kāi)。”袁開(kāi)軍說(shuō)。
大連相干光源的出現(xiàn)，使這一難題迎刃而解。大連相干光源是我國(guó)第一臺(tái)極紫外自由電子激光，也是全球唯一運(yùn)行在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置。通過(guò)大連相干光源輸出高亮度、波長(zhǎng)可以調(diào)諧的極紫外光，可以激發(fā)任何分子到特定的高激發(fā)態(tài)。
袁開(kāi)軍研究員、楊學(xué)明院士團(tuán)隊(duì)從事分子光化學(xué)反應(yīng)研究多年，始終堅(jiān)信分子在高激發(fā)態(tài)存在漫游反應(yīng)。“在研制大連相干光源的時(shí)候，我們團(tuán)隊(duì)就提前自主布局了幾個(gè)重大科研方向，星際分子光化學(xué)就是其中之一。”袁開(kāi)軍說(shuō)，“可以說(shuō)，大連相干光源打開(kāi)了研究分子高激發(fā)態(tài)反應(yīng)機(jī)理研究的大門(mén)。”
研究團(tuán)隊(duì)利用大連相干光源制備了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子，并結(jié)合自主研制的高分辨率離子成像技術(shù)，探測(cè)了激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物的量子態(tài)分布。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，二氧化硫分子在133納米波段附近解離產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物呈現(xiàn)兩種振動(dòng)量子態(tài)分布。
隨后，傅碧娜研究員、張東輝院士團(tuán)隊(duì)利用自主發(fā)展的高激發(fā)態(tài)勢(shì)能面構(gòu)建方法和產(chǎn)物量子態(tài)分辨動(dòng)力學(xué)計(jì)算，精確重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)所觀測(cè)到的現(xiàn)象，揭示高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子可以通過(guò)漫游反應(yīng)產(chǎn)生高振動(dòng)態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物，而傳統(tǒng)的最小能量路徑只能產(chǎn)生低振動(dòng)態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物。
實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果一致！科研人員證實(shí)了高激發(fā)態(tài)漫游反應(yīng)通道的存在。“這意味著，漫游反應(yīng)在很多化學(xué)過(guò)程中普遍存在。”傅碧娜說(shuō)。
“通過(guò)這項(xiàng)研究，我們對(duì)以往化學(xué)反應(yīng)的理論產(chǎn)生了新的認(rèn)識(shí)，很多傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)理論無(wú)法解釋的現(xiàn)象都有可能用漫游反應(yīng)機(jī)理來(lái)解釋，這將進(jìn)一步提升人們對(duì)化學(xué)反應(yīng)本質(zhì)的理解。”楊學(xué)明說(shuō)，“每一次基礎(chǔ)研究的突破，都擴(kuò)展了人類認(rèn)知的邊界，擴(kuò)充了人類的知識(shí)儲(chǔ)備。”
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