記者4月1日獲悉,天津理工大學(xué)新能源材料與低碳技術(shù)研究院張志明和魯統(tǒng)部教授團隊,近期提出異雙核團簇的合成新策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了六種異核雙金屬團簇催化劑,且可實現(xiàn)催化劑的宏量制備。相關(guān)研究成果日前在線發(fā)表于國際期刊《自然·合成》。
據(jù)介紹,雙核團簇催化劑因其高原子利用率和雙原子位點間的協(xié)同作用,在催化領(lǐng)域備受關(guān)注。在以往大多數(shù)雙原子催化劑的合成中,由于兩個金屬位點(M1和M2)之間缺乏關(guān)聯(lián)性,相互成對的偶然性較大,導(dǎo)致兩個金屬離子位點隨機分布、不易控制。
合成的催化劑中常包含M1M1、M2M2與M1M2團簇、單金屬位點和納米顆粒等,異核雙原子位點比例相對較低。目前異核雙金屬團簇催化劑的合成過程中對于金屬類型的精確識別、金屬位置和距離的控制等方面面臨巨大的挑戰(zhàn),同時缺乏簡便、通用的策略來精確和宏量合成穩(wěn)定的異核雙金屬團簇催化劑。
針對上述問題,研究人員提出一種全新的精準(zhǔn)合成異雙核團簇的“導(dǎo)航與定位”策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了ZnRu-、NiRu-、BiCu-、NiCu-、CoCu-和ZnCu-PCN六種異核雙原子催化劑,并證明了該策略的普適性,可實現(xiàn)每次200克的雙原子催化劑宏量制備。在ZnRu-PCN中,雙核團簇比例高達81%,優(yōu)于目前大多數(shù)雙原子催化劑。
為了揭示異核雙金屬中心成對的機制,研究人員開展了系統(tǒng)的實驗與理論計算分析。結(jié)果表明,第一步煅燒形成了單位點成核中心,第二步光激發(fā)過程中將在成核中心上富集電子,從而捕獲與還原第二種金屬中心,相互識別確保實現(xiàn)異核雙金屬中心精準(zhǔn)結(jié)合成核。
這項工作提出了一種通用的光誘導(dǎo)合成異雙核團簇的新策略。研究人員表示,該策略有望在太陽能驅(qū)動的塑料降解、清潔能源制備與溫室氣體轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域發(fā)揮作用。
記者4月1日獲悉,天津理工大學(xué)新能源材料與低碳技術(shù)研究院張志明和魯統(tǒng)部教授團隊,近期提出異雙核團簇的合成新策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了六種異核雙金屬團簇催化劑,且可實現(xiàn)催化劑的宏量制備。相關(guān)研究成果日前在線發(fā)表于國際期刊《自然·合成》。
據(jù)介紹,雙核團簇催化劑因其高原子利用率和雙原子位點間的協(xié)同作用,在催化領(lǐng)域備受關(guān)注。在以往大多數(shù)雙原子催化劑的合成中,由于兩個金屬位點(M1和M2)之間缺乏關(guān)聯(lián)性,相互成對的偶然性較大,導(dǎo)致兩個金屬離子位點隨機分布、不易控制。
合成的催化劑中常包含M1M1、M2M2與M1M2團簇、單金屬位點和納米顆粒等,異核雙原子位點比例相對較低。目前異核雙金屬團簇催化劑的合成過程中對于金屬類型的精確識別、金屬位置和距離的控制等方面面臨巨大的挑戰(zhàn),同時缺乏簡便、通用的策略來精確和宏量合成穩(wěn)定的異核雙金屬團簇催化劑。
針對上述問題,研究人員提出一種全新的精準(zhǔn)合成異雙核團簇的“導(dǎo)航與定位”策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了ZnRu-、NiRu-、BiCu-、NiCu-、CoCu-和ZnCu-PCN六種異核雙原子催化劑,并證明了該策略的普適性,可實現(xiàn)每次200克的雙原子催化劑宏量制備。在ZnRu-PCN中,雙核團簇比例高達81%,優(yōu)于目前大多數(shù)雙原子催化劑。
為了揭示異核雙金屬中心成對的機制,研究人員開展了系統(tǒng)的實驗與理論計算分析。結(jié)果表明,第一步煅燒形成了單位點成核中心,第二步光激發(fā)過程中將在成核中心上富集電子,從而捕獲與還原第二種金屬中心,相互識別確保實現(xiàn)異核雙金屬中心精準(zhǔn)結(jié)合成核。
這項工作提出了一種通用的光誘導(dǎo)合成異雙核團簇的新策略。研究人員表示,該策略有望在太陽能驅(qū)動的塑料降解、清潔能源制備與溫室氣體轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域發(fā)揮作用。
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