近日，南方科技大學(xué)物理系、量子科學(xué)與工程研究院劉暢副教授課題組，劉奇航教授課題組和中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所喬山研究員課題組合作，在反鐵磁材料的電子結(jié)構(gòu)研究中取得進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)首次在實(shí)驗(yàn)上直接觀測(cè)到了反鐵磁材料中自旋劈裂的能帶，相關(guān)成果以“Observation of plaid-like spin splitting in a noncoplanar antiferromagnet”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》（Nature）上。
固體材料的磁性來源于構(gòu)成晶格的原子的磁矩的有序排布，帶有磁矩的磁性原子可以被看作一個(gè)具有南北極的微小磁鐵。鐵磁體 (ferromagnet) 具有宏觀磁性，是晶體中所有磁性原子的磁矩都沿同一方向排列造成的（圖1a）。反鐵磁體 (antiferromagnet) 沒有宏觀磁性，則是晶體中磁性原子的磁矩沿著相反的方向規(guī)律排布造成的（可以是由圖1b所示的“上下上下”，也可以是“上上下下”），這使得材料的總磁矩為零。
假如有一個(gè)電子在圖1a所示的鐵磁體中穿梭，那么這個(gè)電子本身的磁矩（電子具有自旋，因此也具有磁矩）朝下的幾率將大于磁矩朝上的幾率，因?yàn)樵哟啪氐腘極和電子磁矩的S極相互吸引。這種情況就是所謂“能帶的自旋劈裂”，即電子位于自旋朝下的能帶[1]時(shí)，體系的能量低于它位于自旋朝上的能帶時(shí)體系的能量，而能量低的狀態(tài)比較容易發(fā)生（圖1a右圖中紅色的能帶表示電子磁矩向下，它位于能量軸較低的位置）。鐵磁體中自旋劈裂引起的自旋極化電流直接導(dǎo)致了反?；魻栃?yīng)和磁光效應(yīng)等，更催生了“自旋電子學(xué)”這一富有活力的前沿學(xué)科。目前，自旋電子學(xué)設(shè)備大多利用鐵磁體作為自旋流的操縱器，它以電子的自旋為信息載體，通過探測(cè)和操控自旋的狀態(tài)實(shí)現(xiàn)信息的表達(dá)、存儲(chǔ)和讀寫。這一學(xué)科現(xiàn)已發(fā)展為物理學(xué)和材料科學(xué)研究的熱點(diǎn)，帶來了高容量磁隨機(jī)存儲(chǔ)器等對(duì)人類影響深遠(yuǎn)的創(chuàng)新研究成果。
圖1 鐵磁體、常規(guī)反鐵磁體和具有自旋劈裂的非常規(guī)反鐵磁體的自旋極化電荷密度，能帶的自旋極化在三維布里淵區(qū)的分布，以及自旋分辨能帶
假如有一個(gè)電子在圖1b所示的常規(guī)反鐵磁體中穿梭，那么這個(gè)電子本身磁矩朝下和朝上的幾率將相等，因?yàn)樵雍Ｑ笾械目偞啪貫榱?。這種情況就是“能帶不發(fā)生自旋劈裂”，即電子位于自旋朝上的能帶時(shí)，體系的能量等于它位于自旋朝下的能帶時(shí)體系的能量（圖1b右圖的能帶為灰色，表示磁矩向上和向下的電子能量嚴(yán)格相等）。由于反鐵磁材料沒有宏觀磁性，其中的原子磁矩便很難被外場(chǎng)調(diào)控。例如，磁帶的磁頭（鐵磁體）接近反鐵磁體時(shí)，反鐵磁體中的原子磁矩將“無動(dòng)于衷”。這使得反鐵磁材料難以像鐵磁儲(chǔ)存介質(zhì)那樣實(shí)現(xiàn)信息的寫入和讀取?；谶@個(gè)理由，反鐵磁材料的發(fā)現(xiàn)者、諾貝爾獎(jiǎng)得主Louis Néel認(rèn)為反鐵磁材料是“有趣但無用的” (interesting but useless)。然而，在某些方面，反鐵磁體相比于鐵磁體卻具有不可忽視的優(yōu)勢(shì)。例如，反鐵磁體獨(dú)有的太赫茲自旋動(dòng)力學(xué)特性可以實(shí)現(xiàn)極快的、皮秒級(jí)時(shí)間尺度的磁矩反轉(zhuǎn)。
由以上的分析不難看出，理想的下一代自旋電子學(xué)材料需要具備鐵磁體易于寫入和讀取信息的特性，也需要具備反鐵磁體以高穩(wěn)定性、高密度儲(chǔ)存信息的能力和超快的自旋動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。這看上去是自相矛盾的要求。然而，近期人們通過理論預(yù)言了一類特殊的反鐵磁體，它們雖然不顯示宏觀磁性，但和鐵磁體一樣具有自旋劈裂的能帶，也就是說它們具有自旋極化的輸運(yùn)行為。圖1c是這類新穎材料的簡單示意圖。在這種磁性材料中，磁性原子的磁矩和傳統(tǒng)反鐵磁體一樣沿相反的方向規(guī)律排布，材料的總磁矩依舊為零。但重要的是，自旋向上的小磁鐵的形狀和自旋向下的小磁鐵的形狀[2]不一樣：一個(gè)比較“長”，一個(gè)比較“扁”。這樣的話，材料中自旋方向不同的兩個(gè)子晶格便不能以空間平移或者反演操作聯(lián)系起來（即把第一個(gè)小磁鐵向右平移到第二個(gè)小磁鐵時(shí)，二者的形狀不能吻合）[3]。令人驚奇的是，根據(jù)理論預(yù)言，這類反鐵磁體的能帶是自旋劈裂的，且能帶左半邊和右半邊的自旋完全相反（圖1c右圖所示）。最近引起人們廣泛關(guān)注的“交錯(cuò)磁體”(altermagnet) 就屬于這類非常規(guī)反鐵磁體[4]，人們逐漸在非常規(guī)反鐵磁體中發(fā)現(xiàn)如自旋極化電流、反?；魻栃?yīng)、磁光效應(yīng)等原本只在鐵磁體中被觀察到的現(xiàn)象。也就是說，非常規(guī)反鐵磁體可以充當(dāng)自旋流的發(fā)生器和操縱器，也可以作為功能層與其他材料結(jié)合，產(chǎn)生馬約拉納零能模、自旋泵浦效應(yīng)和Josephson效應(yīng)等。它們的出現(xiàn)打破了反鐵磁材料“無用”的局面，有望取代鐵磁體成為自旋電子學(xué)的材料基礎(chǔ)。
近幾年，研究人員對(duì)具有自旋劈裂的非常規(guī)反鐵磁體的理論研究已經(jīng)蓬勃發(fā)展，南科大劉奇航教授課題組在這一領(lǐng)域走在世界前列。然而，關(guān)于非常規(guī)反鐵磁體的實(shí)驗(yàn)研究仍然十分稀少，尤其是對(duì)其最重要的特性，即自旋劈裂能帶的直接測(cè)量仍然缺失。這種測(cè)量能證明反鐵磁體中自旋劈裂的存在，對(duì)磁性材料領(lǐng)域及自旋電子學(xué)的發(fā)展具有深遠(yuǎn)意義。而對(duì)自旋劈裂能帶最直接的測(cè)量方法就是自旋-角分辨光電子能譜 (SARPES) 技術(shù)——一種能夠?qū)腆w的能帶結(jié)構(gòu)和能帶的自旋作直接定量測(cè)量的先進(jìn)表征技術(shù)。在本課題中，研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合SARPES技術(shù)和理論計(jì)算，對(duì)滿足對(duì)稱性要求的反鐵磁材料MnTe2的能帶自旋進(jìn)行了詳細(xì)研究。MnTe2是一種具有中心反演對(duì)稱性的非共面反鐵磁材料[5]?；诿芏确汉碚摰牡谝恍栽碛?jì)算 (DFT) 表明，MnTe2的能帶是高度自旋極化的，且自旋極化方向關(guān)于動(dòng)量空間布里淵區(qū)[6]的高對(duì)稱面是反對(duì)稱的（圖2a）。SARPES數(shù)據(jù)表明，沿著Cut 1和Cut 3方向的能帶呈現(xiàn)出空穴口袋的形狀，且都具有明顯的沿x方向的自旋極化。沿著Cut 1方向能帶的頂部和兩端具有相反的自旋極化；而沿著Cut 3測(cè)試得到的能帶表現(xiàn)出自旋關(guān)于kx = 0面反對(duì)稱的特征。這些結(jié)果與DFT計(jì)算的體能帶特征相一致（圖2b,c）。通過變換面外動(dòng)量的大小，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)能帶自旋關(guān)于kz = 0面也是反對(duì)稱的。此外，當(dāng)材料的溫度升至一個(gè)特定溫度以上時(shí)，體系的反鐵磁性變成順磁性。SARPES測(cè)量顯示此時(shí)能帶的自旋極化幾乎消失。大量的數(shù)據(jù)表明，MnTe2存在理論預(yù)言的反鐵磁序誘導(dǎo)的自旋劈裂行為。
圖2 利用密度泛函理論 (DFT) 和自旋-角分辨光電子能譜 (SARPES) 研究MnTe2的電子結(jié)構(gòu)，圖中的藍(lán)色和紅色代表兩種不同的自旋。a，DFT計(jì)算得到的自旋分辨等能面，定義自旋Sα沿kα方向（α = x, y, z）。b和c分別為SARPES和DFT計(jì)算得到的沿Cut 1和Cut 3的自旋分辨能帶
圖3 MnTe2中表面自旋軌道耦合引起的自旋劈裂和體態(tài)反鐵磁序引起的自旋劈裂的比較，包括對(duì)稱性、k·p模型和允許的面內(nèi)自旋紋理類型
研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，MnTe2中由反鐵磁序引起的自旋劈裂和傳統(tǒng)非磁體系中自旋軌道耦合引起的自旋劈裂（例如Rashba型、Dresselhaus型）具有顯著差異。對(duì)于非磁體系中自旋軌道耦合引起的自旋劈裂，由于時(shí)間反演對(duì)稱性的存在，體系需要破缺空間反演對(duì)稱性。這時(shí)，在描述自旋劈裂的k·p哈密頓量中僅允許動(dòng)量k的奇數(shù)階多項(xiàng)式，例如線性的Rashba或Dresselhaus項(xiàng)。而對(duì)于反鐵磁體MnTe2，系統(tǒng)具有空間反演對(duì)稱性和破缺時(shí)間反演對(duì)稱性，因此僅允許動(dòng)量k的偶數(shù)階的自旋劈裂項(xiàng)。具體而言，MnTe2在動(dòng)量空間高對(duì)稱點(diǎn)附近展開的自旋劈裂哈密頓量可以寫為k的偶數(shù)階多項(xiàng)式，由此形成一種全新的二次型自旋織構(gòu)（圖3）。
該工作首次在實(shí)驗(yàn)上直接證實(shí)了具有自旋劈裂能帶的非常規(guī)反鐵磁材料的存在，對(duì)反鐵磁自旋電子學(xué)未來的研究和應(yīng)用具有指導(dǎo)意義。在研究過程中，研究團(tuán)隊(duì)嘗試了多種不同的反鐵磁體候選材料，最終選定了反鐵磁磁疇較大的MnTe2作為研究對(duì)象；也克服了儀器頻繁故障等技術(shù)困難[7]，經(jīng)過一年多的數(shù)據(jù)收集，最終成文。
本論文第一作者為南科大物理系博士研究生朱煜鵬、博士后陳曉冰，劉暢、劉奇航和喬山為論文共同通訊作者。論文合作者包括西湖大學(xué)何睿華教授課題組，上海光源BL09U（夢(mèng)之線）黃耀波研究員，德國斯圖加特大學(xué)J?rg Wrachtrup教授課題組，上海光源BL03U沈大偉、葉茂、劉正太課題組，日本廣島同步輻射光源Masashi Arita工程師，日本UVSOR光源Kiyohisa Tanaka博士等。南科大物理系和量子科學(xué)與工程研究院為論文第一單位。此項(xiàng)工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃、廣東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)計(jì)劃和深圳市科技計(jì)劃的資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07023-w
釋義：
[1]“能帶”是固體物理學(xué)中的一個(gè)概念，和量子力學(xué)里勢(shì)阱中分立的“能級(jí)”類似。當(dāng)許多原子集合在一起形成周期性的晶格時(shí)，平坦的能級(jí)就演化成彎曲的能帶。
[2] 嚴(yán)格地說，是自旋極化的電荷密度不一樣。
[3] 嚴(yán)格地說，這種自旋劈裂現(xiàn)象的產(chǎn)生需要體系同時(shí)破缺PT和Uτ對(duì)稱性。這里P和T分別指空間反演對(duì)稱性算符和時(shí)間反演對(duì)稱性算符；U和τ分別指自旋翻轉(zhuǎn)算符和晶格平移算符。
[4] 交錯(cuò)磁體被定義為具有自旋劈裂的共線反鐵磁體（原子磁矩的兩種朝向嚴(yán)格反平行的反鐵磁體）。另一方面，自旋劈裂的反鐵磁體不僅僅包括交錯(cuò)磁體，也包括非共線甚至非共面的反鐵磁體。
[5] MnTe2 是一種非共面的反鐵磁體，因此它不是交錯(cuò)磁體，但它的自旋劈裂行為的產(chǎn)生機(jī)理和交錯(cuò)磁體完全一樣。
[6] 布里淵區(qū)是能帶所在的動(dòng)量空間的最小重復(fù)單元。
[7] 曾經(jīng)有幾個(gè)月的時(shí)間，整個(gè)亞洲所有能完成這一實(shí)驗(yàn)的儀器同時(shí)故障。
本文鏈接：http://www.3ypm.com.cn/news-8-1742-0.html南科大團(tuán)隊(duì)發(fā)表反鐵磁材料自旋劈裂行為的研究成果
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