北京時(shí)間7月12日，Science（《科學(xué)》雜志）在線發(fā)表了武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛(ài)文教授團(tuán)隊(duì)關(guān)于交流電合成化學(xué)的最新研究論文，題為“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations”（程序化交流電優(yōu)化銅催化C-H鍵轉(zhuǎn)化反應(yīng)）。武漢大學(xué)高等研究院 特聘副研究員曾力、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士生楊 慶紅、高等研究院碩士王建興為論文的共同第一作者，雷愛(ài)文教授為唯一通訊作者，武漢大學(xué)為第一署名單位。
▲從左至右：楊慶紅，雷愛(ài)文，曾力，王建興和易紅
合成電化學(xué)新技術(shù)是國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)（IUPAC）評(píng)定的2023年度化學(xué)領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。因?yàn)槠渚邆渚G色、安全和低能耗的特性，合成電化學(xué)新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力，用于解決當(dāng)前基于化石能源驅(qū)動(dòng)的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風(fēng)險(xiǎn)和高能耗問(wèn)題。這種新興合成技術(shù)主要以直流電(DC)作為驅(qū)動(dòng)力，并通過(guò)調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學(xué)反應(yīng)過(guò)程。交流電(AC)具有極性反轉(zhuǎn)和周期性波動(dòng)的特點(diǎn)，并且具備如波形、頻率、占空比等更多可調(diào)節(jié)電學(xué)參數(shù)的優(yōu)勢(shì)，為實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)物質(zhì)制造提供“無(wú)限潛力”。然而，更多維度的電學(xué)參數(shù)引入電化學(xué)合成反應(yīng)中會(huì)導(dǎo)致可優(yōu)化的反應(yīng)條件呈指數(shù)級(jí)增加，極大增加了研究難度。因此至今為止交流電合成技術(shù)仍然處于萌芽階段，僅有數(shù)例簡(jiǎn)單應(yīng)用研究見(jiàn)諸報(bào)道。
雷愛(ài)文教授團(tuán)隊(duì)耕耘綠色合成化學(xué)超過(guò)15年，本項(xiàng)研究首創(chuàng)開(kāi)發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應(yīng)。通過(guò)對(duì)交流電波形的電學(xué)參數(shù)（頻率、電流和占空比）進(jìn)行程序編輯可得到定制化的交流電信號(hào)。不同編輯模式的電信號(hào)不僅促進(jìn)了電解條件下銅催化劑循環(huán)再生，而且分別精準(zhǔn)調(diào)控銅催化劑形成“銅結(jié)合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。另外，雷愛(ài)文教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯(lián)用表征技術(shù)，首次觀測(cè)到不同交流電信號(hào)動(dòng)態(tài)調(diào)控銅催化物種活性的變化規(guī)律。基于可編程交流電合成技術(shù)，研究團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了銅催化活化烷烴直接碳?xì)滏I氧化偶聯(lián)反應(yīng)和氧化雙官能團(tuán)化反應(yīng)，而這兩類(lèi)反應(yīng)在傳統(tǒng)氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現(xiàn)出較差的反應(yīng)性。
此項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準(zhǔn)調(diào)控，解決了電合成條件下過(guò)渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的問(wèn)題。此項(xiàng)研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術(shù)的出現(xiàn)，將為合成電化學(xué)新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力，為化學(xué)化工綠色化，智能化和高端化提供新的動(dòng)能。
雷愛(ài)文教授倡導(dǎo)建立高等研究院“光電納米催化中心”這一多學(xué)科的科研平臺(tái)，相繼在光催化，電催化，光電協(xié)同催化和納米催化領(lǐng)域取得研究成果。據(jù)悉，雷愛(ài)文教授深耕綠色氧化偶聯(lián)十五載，迄今為止發(fā)表論文500余篇，在Science、Nature Chem. (2篇)、Nature Catal. (3篇)、Nature Synth. (3篇)、Nat. Commun. (19篇)、JACS (33篇)、ACIE (50篇)、Chem (3篇)、Chem. Rev.(5篇)、Chem. Soc. Rev.(3篇)、Acc. Chem. Res.(2篇) 等影響因子大于12的雜志上發(fā)表論文140余篇，總被引用超37000余次，H 因子為106。2016-2024年連續(xù)入選Thomson Reuters和Elsevier的全球“高被引科學(xué)家”。
據(jù)悉，該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目，國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、武漢市科學(xué)基金和中國(guó)博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃等基金的支持。
文章鏈接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado0875
本文鏈接：http://www.3ypm.com.cn/news-8-5967-0.html全球首創(chuàng)，武大再發(fā)Science突破這一世界難題
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