華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心教授曲大輝課題組在動(dòng)態(tài)化學(xué)調(diào)控分子發(fā)光領(lǐng)域取得新進(jìn)展，研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》。
發(fā)光性能可調(diào)控的動(dòng)態(tài)圓偏振發(fā)光材料在不對(duì)稱合成、光學(xué)器件、生物探針、信息加密等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值。隨著超分子科學(xué)的發(fā)展，具有深度時(shí)空動(dòng)態(tài)性的非平衡態(tài)超分子組裝體不斷涌現(xiàn)。然而，構(gòu)建非平衡態(tài)手性超分子組裝體，實(shí)現(xiàn)近紅外圓偏振發(fā)光在時(shí)空維度的動(dòng)態(tài)調(diào)控，仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。
研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了基于熒光團(tuán)芘的兩親性分子基元，通過親疏水自組裝策略實(shí)現(xiàn)了基于單一熒光團(tuán)的動(dòng)態(tài)多色發(fā)光。研究人員引入了手性基元三磷酸腺苷（ATP），與分子基元以1:1的形式共組裝形成螺旋組裝體，誘導(dǎo)產(chǎn)生圓偏振發(fā)光信號(hào)，進(jìn)一步引入花菁類染料Sulfo-Cy5，通過共組裝與能量轉(zhuǎn)移策略實(shí)現(xiàn)了近紅外圓偏振發(fā)光。
在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)引入堿性磷酸酶構(gòu)建化學(xué)反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)建了ATP觸發(fā)的時(shí)序動(dòng)態(tài)的超分子螺旋組裝體。分子基元與ATP共組裝形成的螺旋組裝體是處于遠(yuǎn)離熱力學(xué)平衡態(tài)的耗散結(jié)構(gòu)，具有時(shí)空動(dòng)態(tài)性，隨著時(shí)間的推移逐漸轉(zhuǎn)變回囊泡，圓偏振發(fā)光也隨著時(shí)間的推移逐漸消失。研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步構(gòu)建了多重信息加密材料，正確的信息需要經(jīng)過四重解密才能獲取，有效提升了信息的安全性與保密性。
ATP觸發(fā)的瞬態(tài)組裝及其動(dòng)態(tài)可控近紅外圓偏振發(fā)光。圖片來(lái)源于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202407385
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