近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授高敏銳和唐凱斌課題組合作，研制了一種具有“儲(chǔ)液池”結(jié)構(gòu)的片狀鉍基催化劑，在酸性環(huán)境中營(yíng)造了局域強(qiáng)堿微環(huán)境，抑制了析氫副反應(yīng)，促使二氧化碳向甲酸高效轉(zhuǎn)化。12月12日，相關(guān)研究成果發(fā)表于美國(guó)《國(guó)家科學(xué)院院刊》。
電催化二氧化碳還原制備高附加值碳基產(chǎn)品，不僅可以實(shí)現(xiàn)二氧化碳的資源化利用，還可有效儲(chǔ)存間歇性可再生電能。甲酸是一種重要的化工原料，廣泛應(yīng)用于有機(jī)化工原料合成和儲(chǔ)氫材料制備等領(lǐng)域。
在酸性介質(zhì)中，電催化二氧化碳還原可以直接制備純甲酸水溶液，被認(rèn)為是一種非常有前景的能源供應(yīng)途徑。然而，酸性介質(zhì)中析氫動(dòng)力學(xué)更占優(yōu)勢(shì)，如何抑制氫氣生成，實(shí)現(xiàn)高甲酸生產(chǎn)率仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。
研究人員模擬催化劑表面的物種分布和pH值情況，發(fā)現(xiàn)“儲(chǔ)液池”結(jié)構(gòu)能有效富集羥基和鉀離子，使電極表面呈局域堿性。相反，顆粒狀催化劑表面的pH值很低，主要發(fā)生析氫副反應(yīng)。
電催化性能測(cè)試表明，在電位相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極為1.7 伏特時(shí)，“儲(chǔ)液池”催化劑的甲酸法拉第效率達(dá)到最大值95.5%，而氫氣法拉第效率被抑制在3%以下。催化劑穩(wěn)定性評(píng)估表明，在總電流密度為300毫安每平方厘米時(shí)，“儲(chǔ)液池”結(jié)構(gòu)催化劑能穩(wěn)定法拉第效率不變，而鉍顆粒催化劑則快速失活。這些結(jié)果證明，“儲(chǔ)液池”結(jié)構(gòu)能抑制羥基向外擴(kuò)散和質(zhì)子向內(nèi)擴(kuò)散，在電極表面形成穩(wěn)固的局域強(qiáng)堿微環(huán)境，從而抑制氫氣生成，提高二氧化碳到甲酸的選擇性。
進(jìn)一步地，研究人員在超薄流動(dòng)電解槽中測(cè)試“儲(chǔ)液池”催化劑的二氧化碳轉(zhuǎn)化性能。在電流為1.25安培時(shí)，“儲(chǔ)液池”催化劑的甲酸法拉第效率達(dá)到95.8%；在槽壓為2.96伏特時(shí)，甲酸全電池能量效率達(dá)到40%，單程轉(zhuǎn)化效率可達(dá)79%，這種表現(xiàn)超過(guò)了先前在酸性介質(zhì)中報(bào)道的水平。通過(guò)在0.5安培電流下穩(wěn)定電解50小時(shí)，研究人員最終電合成360毫升純度為4.2重量百分?jǐn)?shù)的甲酸水溶液。
審稿人認(rèn)為，“該工作具有很強(qiáng)的創(chuàng)新性，為解決酸性二氧化碳還原過(guò)程中嚴(yán)重的析氫副反應(yīng)難題提供了新的思路。這種‘儲(chǔ)液池’催化劑的概念有望應(yīng)用于其他二氧化碳還原催化劑的設(shè)計(jì)，從而實(shí)現(xiàn)高附加值產(chǎn)品的高選擇性合成?！?span style="display:none">D93即熱新聞——關(guān)注每天科技社會(huì)生活新變化gihot.com
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1073/pnas.2312876120
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